【48812】我国科大在纯红光钙钛矿电致发光二极管获得新进展

来源：大鱼游戏官网    发布时间：2024-08-11 18:13:10

  金属卤化物钙钛矿资料因为其高色纯度、宽色域、低成本以及可溶液加工等优势有望用于下一代发光二极管。但是钙钛矿资料因为其结晶进程的不可控，易发生缺点，这往往会约束钙钛矿发光二极管（PeLED）的功率以及稳定性。小分子钝化剂已成功用于调控单一卤素钙钛矿的成核、集合以及拼装进程，获得了高发光功率的微/纳米晶薄膜，然后时绿光和近红外光PeLED的外量子功率超越20%。尽管小分子钝化剂也被测验用于调控混合卤素钙钛矿的结晶，但现在混合卤素PeLED的功率以及稳定性仍然很低，这其间的原因仍然不知道。

  姚宏斌教授课题组根据前期钙钛矿结晶调控的相关研讨根底（J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, 8162−8170；Adv. Optical Mater. 2021, 9, 2001684），首要提醒了在混合卤素钙钛矿成核、聚会以及拼装进程中，不均匀的卤素离子散布会导致晶粒内部的面缺点构成，然后提出了亚稳相结晶（MPC）制备混合卤素钙钛矿薄膜的战略。该战略能够有用促进钙钛矿晶格内部的卤素均匀混合，然后下降钙钛矿结晶进程中的晶格应力，然后消除钙钛矿晶粒内部的面缺点（图1）。

  根据球差电镜剖析（林岳教授协作），该作业初次观察到未经过亚稳相结晶制备的CsPbI3-xBrx薄膜晶粒内部存在着很多面缺点，而且是沿着（100）和（010）方向广泛存在于晶粒内部并构成迷宫状的限域纳米区域（图2D）。进一步球差电镜剖析标明在面缺点边际卤化铯层呈岩盐石结构堆积，然后构成Ruddlesden-Popper（RP）型面缺点（图2G），这是因为CsPbI3-xBrx钙钛矿薄膜在结晶进程中卤素离子不均匀散布发生晶格应力因而导致的晶格错位搭接。同样地，在没有精密调控结晶进程的一步法退火(OSC)制备的钙钛矿膜内也存在RP型面缺点（图2E, H）。但是，关于经过亚稳相结晶调控的CsPbI3-xBrx薄膜，其内部不存在这种RP型面缺点，因而亚稳相结晶进程能够轻松又有用促进系统中卤素离子的均匀散布，下降钙钛矿结晶进程中的晶格应力，然后避免了CsPbI3-xBrx薄膜在结晶进程中发生RP型面缺点（图2F, I）。

  榜首性原理态密度剖析（张国桢副研讨员协作）标明相关于无RP型面缺点的钙钛矿薄膜，晶格内部的RP型面缺点会在钙钛矿价带边构成独立的缺点态（图3A-C）。而且跟着晶粒内部的一维RP缺点变成二维RP缺点，钙钛矿的带隙会增大超越0.3 eV，这是因为RP型缺点限域的区域小于CsPbI3-xBrx激子波尔半径导致的。瞬态吸收光谱测验（张群教授协作）标明NPS膜的基态漂白峰相关于OSC和MPC膜表现出超越30 nm的蓝移和大的拓展，这是因为在NPS和OSC膜内部存在着二维RP缺点限域的复合带隙（图3D, E）。作为比照，MPC膜表现出最窄的基态漂白峰，这是因为其晶粒内无RP型缺点限域的原因（图3F）。因为在MPC膜内部无RP型面缺点，所以MPC膜表现出较高荧光量子产率、高发光色纯度以及低载流子缺点态（图3G-I）。

  经过比照不同退火方法制备的CsPbI3-xBrx薄膜的PeLED器材功能，该作业发现RP型面缺点会限制器材的功率、亮度以及稳定性。在消除CsPbI3-xBrx膜内部的RP缺点之后，纯红光PeLED器材的最大外量子功率和亮度别离达到了17.8%和9000 cdm-2（图4 A-C）。一起RP型面缺点的有用消除也提升了卤素离子搬迁的能垒，然后提升了器材的光谱稳定性（图4D-E）。

  我校化学与资料科学学院使用化学系博士生宋永慧与访问学者葛晶讲师为该论文的一起榜首作者。该作业得到了国家自然科学基金、我国科学技术大学、合肥微标准物质科学国家研讨中心以及合肥同步辐射国家实验室的支撑。